Bibliotēkas krājumā pieejami ap 3,2 miljoni informācijas resursu vienību: grāmatas, žurnāli, laikraksti, kartes, notis, rokraksti, attēlizdevumi, skaņu ieraksti, nepublicētie materiāli, disertācijas u. c. materiāli un vairāk nekā 200 tūkstoši e-resursu dažādās zinātņu nozarēs. Krājumā iekļauti LU vēsturisko institūciju dāvinājumi, privātpersonu kolekcijas, kā arī speciālās kolekcijas, kas ir bibliotēkas «sirds» un krājuma lepnums.
LU lepojas ar 1524. gadā dibinātās bijušās LU Akadēmiskā bibliotēkas krājumu, kas ir veidojies gadsimtu laikā, un to pamatoti dēvē par senāko un vērtīgāko grāmatu, seniespieddarbu un rokrakstu kolekciju valstī.
Informācijas resursu izvietojums bibliotēkā ir strukturēts atbilstoši studiju infrastruktūrai.